材料學(xué)院葉志鎮(zhèn)教授課題組何海平副教授及其指導(dǎo)的碩士生蔚倩倩等在有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料發(fā)光機(jī)理方面的研究取得重要進(jìn)展，相關(guān)論文“Exciton localization in solution-processed organolead trihalide perovskites”于3月21日在線發(fā)表于國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊Nature Communications (IF=11.47)。該工作是與化學(xué)系金一政研究員、南京工業(yè)大學(xué)王建浦教授、首都師范大學(xué)張巖教授等課題組合作完成。
有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料(CH3NH3PbX3, X=I,Cl,Br)是近年來(lái)迅速發(fā)展的一類半導(dǎo)體光伏材料，其太陽(yáng)能電池轉(zhuǎn)換效率已超過(guò)20%。令人驚奇的是，它同時(shí)具有優(yōu)異的發(fā)光特性，用溶液法制備的薄膜可實(shí)現(xiàn)較高外量子效率的發(fā)光二極管和低閾值激光。為什么鈣鈦礦材料如此獨(dú)特，同時(shí)具有這兩種優(yōu)異的性能？要回答這個(gè)重要的基礎(chǔ)科學(xué)問(wèn)題，必須深入理解鈣鈦礦材料中光生載流子的行為，闡明自由載流子和激子的復(fù)合特性。但學(xué)術(shù)界對(duì)于鈣鈦礦材料在室溫下是否存在激子復(fù)合一直有爭(zhēng)議，且對(duì)其中的機(jī)制還不清楚。
該工作從鈣鈦礦材料的發(fā)光機(jī)制入手，通過(guò)對(duì)溶液法制備的鈣鈦礦薄膜穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)光譜的系統(tǒng)深入研究，發(fā)現(xiàn)了鈣鈦礦發(fā)光機(jī)制符合激子的局域化特征這一新現(xiàn)象（圖1），證實(shí)了鈣鈦礦中激子在室溫下可以穩(wěn)定存在，且激子復(fù)合可在光生載流子復(fù)合過(guò)程中占主導(dǎo)地位。這種激子局域化特征具有普遍性，在一步法和兩步法制備的鈣鈦礦薄膜中均存在。他們提出了基于帶尾態(tài)中局域激子的模型（圖2），合理解釋了鈣鈦礦中載流子的長(zhǎng)壽命和擴(kuò)散距離。這一研究確認(rèn)了激子復(fù)合及其局域化特性，對(duì)深入理解鈣鈦礦材料中的光物理過(guò)程、調(diào)控帶尾態(tài)和局域激子密度、研制低閾值激射等高性能鈣鈦礦光電子器件具有重要指導(dǎo)意義。
圖1. 鈣鈦礦發(fā)光壽命隨能量的變化符合局域激子模型
圖2 k空間和實(shí)空間中的激子局域化示意圖
上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃及面上項(xiàng)目、教育部創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)及硅材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的資助。
